本报讯 近日,中国科大自旋磁共振实验室樊逢佳教授团队与河南大学申怀彬教授、曾在平教授、王垒副教授团队合作,在量子点定向发光研究中取得重要进展。研究团队首次发现,通过在闪锌矿量子点中引入堆垛层错,可以打破其原有晶体对称性,使传统上被认为难以实现取向发光的准球形闪锌矿量子点产生高效定向发光。相关成果发表在《自然·光子学》上。
研究团队将通常被视为晶体缺陷的堆垛层错转化为调控发光方向的关键结构因素。理论分析和密度泛函理论计算表明,堆垛层错能够将闪锌矿量子点的晶体对称性由Td降低至C3v,并改变其电子态对称性,从而诱导量子点产生强烈的面内偏振发光特性。换言之,堆垛层错打破了原本高度对称的晶体环境,使量子点的光发射不再向各个方向均匀分布,而是更多沿有利于器件出光的方向辐射。
为了验证这一机制,研究团队通过精密调控合成条件,分别制备了无堆垛层错和含堆垛层错的闪锌矿量子点。借助单粒子离焦成像和背焦面成像等光学表征技术,研究人员直接观察到:无堆垛层错的量子点表现为各向同性发射,而含堆垛层错的量子点则呈现明显的定向发光特征。这一结果为晶体对称性破缺诱导量子点定向发光提供了直接实验证据。
进一步研究表明,在自组装薄膜中,由于量子点表面配体分布并不均匀,由此产生的各向异性范德华相互作用能够驱动量子点在薄膜中自发取向排列。实验结果显示,CdZnSe体系和InP体系薄膜中的面内偶极占比分别高达81.0%和73.9%,均超过各向同性发射情况下66.7%的比例。这表明,该策略不仅能够在单个量子点层面诱导定向发光,也能够在器件薄膜中实现有效的跃迁偶极取向调控。

配体诱导的自组装机制与薄膜取向表征
基于这一策略,团队制备的绿光QD-LED展现出超高性能:CdZnSe基器件外量子效率(EQE)达到34.3%,InP基器件达到31.0%,均超过传统各向同性发射模型所预期的效率上限,同时器件表现出良好的稳定性。
该研究首次在准球形闪锌矿量子点中实现了高效定向发光,揭示了堆垛层错在调控量子点激子精细结构和光发射方向中的重要作用,改变了以往关于高对称性闪锌矿量子点难以实现定向发光的认识。该成果为发展更高效率的量子点发光二极管提供了新的材料设计思路,也有望拓展至其他量子点光电器件领域。
中国科大博士后徐淮豫、博士研究生谢盈为论文共同第一作者,中国科大樊逢佳教授和河南大学申怀彬教授、曾在平教授、王垒副教授为论文共同通讯作者。
(物理学院 科研部)