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发布日期:2022年6月15日
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供体-受体分子间量子相干能量转移的直接观察

本报讯  6月6日,中国科大单分子科学团队利用自主发展的具有亚纳米空间分辨的电致荧光成像技术,以铂酞菁(能量供体)和锌酞菁分子(能量受体)为模型体系,通过STM操纵可控地改变供体-受体分子的间距与取向等结构特征,同时监控受体分子发光强度随着分子间距减小的变化特征,从实空间成像的角度研究了分子间能量转移机制的演化过程。成果在线发表《自然·纳米技术》。

供受体间相干能量转移艺术化示意图

研究发现,当分子间距较远时,供体分子可以将能量通过偶极相互作用传递给受体分子,但供体与受体分子的偶极发射过程仍是相互独立的,与邻近分子没有关联。通过进一步分析能量传递效率随分子间距的变化趋势,发现该区间的能量转移是以单向跳跃式的非相干Förster能量转移为主。

然而,当供体-受体中心间距减小至1.5纳米左右、以致分子间最近邻原子间隙小于范德华接触时,光谱特征上出现了两个新的荧光峰,其中一个相对于供体发光峰蓝移,强度很弱,而另一个相对于受体发光峰红移,而且很强,在供体和受体分子上均可以被明显观察到,光子成像图呈现出类似于“σ反键轨道”的离域特征图案,表明供体和受体分子沿中心连线方向的偶极以共线同相的方式相干耦合在一起,出现了双向的量子相干传能现象。

他们还发现量子相干传能发生与否还与分子跃迁偶极的取向密切有关,并提出量子相干传能发生的新判据。在此基础上,他们还构筑非相干和相干传能通道能同时存在的多分子网络结构,从实验上提供量子相干传能更为高效的直接证据。

微尺度科学国家研究中心孔繁芳博士和田晓俊博士为文章的共同第一作者,通讯作者是董振超、张杨和侯建国。(合肥微尺度物质科学国家研究中心 中科院量子信息与量子科技创新研究院 合肥大科学中心)