本报讯 中国科大杨金龙院士课题组李星星团队提出一种可逆的化学调控自旋的方法：通过在二维金属有机晶格中的有机配体上发生互变异构反应来调节该配体的自旋态，诱导相邻的过渡金属自旋之间的耦合序发生可逆转变，进而对材料的电学和磁学等性质进行调制。相关成果发表于《纳米快报》。

为实现高性能的自旋电子学器件，开发一种有效的方法来可逆地调控材料的自旋序是迫切需要的。在这项工作中，研究人员提出一种可逆的化学调控自旋的方法，即利用众所周知的内酰亚胺-内酰胺互变异构反应来诱导二维金属有机晶格中的磁相变。在原理上，发生内酰亚胺-内酰胺互变异构反应前后，有机配体前线轨道的原子组成、空间电荷和相位分布、能级位置，甚至自旋态都可能发生变化，并对与之直接相连的过渡金属之间的磁耦合性质产生显著的影响。

在这项工作中，研究人员主要关注其中的一种情况：通过内酰亚胺-内酰胺互变异构反应，有机连接体的自旋态从单重态转变为二重态，进而诱导相邻过渡金属之间的磁耦合序发生从反铁磁到亚铁磁的转变。

研究人员通过理论设计的三种二维金属有机晶格验证了这种化学调控自旋方法的可行性。以铬和2,5位羟基取代的吡嗪构造的金属有机晶格为例，在内酰亚胺-内酰胺互变异构反应前后，该金属有机晶格从反铁磁基态转变为亚铁磁基态，这种转变进一步诱导材料的电子结构从无自旋极化的普通半导体转变为价带和导带具有100%自旋极化并且极化方向完全相反的双极磁性半导体。同时，电子带隙和载流子有效质量也发生了显著变化。此外，材料的磁各向异性能在异构反应前后增强了5倍。

中国科大化学物理系博士生李俊瑶为第一作者，化学与材料科学学院李星星副教授和杨金龙院士为共同通讯作者。

（化学与材料科学学院）