本报讯 中国科大合肥微尺度物质科学国家研究中心和化学物理系曾杰教授研究团队研究发现钴氧化物负载的铱单原子催化剂在酸性电化学析氧反应中的稳定性与近邻铱单原子之间的距离密切相关。相关研究成果2月26日以“Distance effect of single atoms on stability of cobalt oxide catalysts for acidic oxygen evolution”为题发表在学术期刊《自然•通讯》上。

设计开发高活性、低成本的电化学析氧催化剂对质子交换膜电解水技术的发展具有重要意义。钴基尖晶石氧化物具有较高的电化学析氧活性，被认为是一类非常有发展前景的非贵金属电化学析氧催化剂。然而，在质子交换膜电解水的酸性条件下，钴基尖晶石氧化物中的钴原子容易发生溶解，从而导致尖晶石氧化物结构崩塌，这严重限制其在质子交换膜电解水技术中的应用。通过向钴基尖晶石氧化物中引入铱单原子，可以提升钴基尖晶石氧化物的稳定性。然而，钴基尖晶石氧化物的稳定性与近邻铱单原子之间的距离密切相关。因此，亟需从原子尺度探究钴基尖晶石氧化物稳定性研究中的单原子距离效应。

基于此，研究人员通过在钴基尖晶石氧化物Cu0.3Co2.7O4中引入不同距离的铱单原子，揭示了铱单原子稳定Cu0.3Co2.7O4时的距离效应。

首先，研究人员建立了不同距离铱单原子的结构模型，研究了不同距离铱单原子对Cu0.3Co2.7O4中钴原子迁移能的影响。结果发现，随着铱单原子之间的距离从1.14nm逐渐降低至0.56nm，钴原子的迁移能从1.63 eV提升到1.83 eV。以上结果表明，当铱单原子之间的距离较远时，其对Cu0.3Co2.7O4的稳定效应较弱；当铱单原子之间的距离足够近时，近邻铱原子对钴原子的稳定效应会相互叠加，从而稳定整个Cu0.3Co2.7O4催化剂。

以上研究通过理论模拟和电化学稳定性评估证明铱单原子对钴基尖晶石氧化物的稳定效应与近邻铱单原子之间的距离密切相关，这为酸性电化学析氧催化剂的理性设计提供了新的思路。此项工作得到国家重点研发计划项目、中国科学院稳定支持基础研究领域青年团队计划项目、国家自然科学基金项目等项目的支持。

中国科大张志荣特任副研究员、贵州师范大学贾传义副教授、中国科大马沛宇博士后为论文共同第一作者。中国科大曾杰教授、周仕明副教授为共同通讯作者。

（合肥微尺度物质科学国家研究中心 化学与材料科学学院）