本报讯 中国科大蒋彬教授课题组在分子与金属表面碰撞的非绝热动力学模拟方面取得重要进展。相关研究成果于7月19日发表在《物理评论快报》上。

准确描述涉及电子转移的分子在金属表面的非绝热动力学是理论界长期面临的挑战。为了解决这一问题，研究团队提出了“约束密度泛函理论+嵌入原子神经网络+独立电子面跳跃”的模拟策略，并将该策略用于CO分子从Au(111）表面散射过程中的能量转移动力学模拟。研究人员首先用约束密度泛函理论计算了众多构型的CO分子在金属表面的电子转移透热态，并用嵌入原子神经方法拟合相应的全维势能面，最后用独立电子面跳跃方法模拟分子散射过程中的能量转移过程。研究结果显示，独立电子面跳跃模拟得到的高振动态CO(vi=17)分子散射后的振动末态分布与实验很接近，低振动态CO(vi=2)散射后的振动弛豫概率、平均平动能以及散射角分布也都被理论模拟比较好地重现了。

值得一提的是，模拟结果还揭示了不同初始振动态下不同的能量传递通道，对于理解分子－表面体系的能量传递过程有着重要的意义。此外，这套模拟策略有望用于研究一些复杂过程的能量转移动力学，比如光/电化学和等离激元催化过程。

中国科大化学物理系博士生孟刚为该论文的第一作者，University of Warwick的Reinhard J. Maurer教授与中国科大蒋彬教授为共同通讯作者，西湖大学的窦文杰教授合作参与了研究。

（化学与材料科学学院 精准智能化学重点实验室 科研部）