本报讯 中国科大高敏锐和唐凯斌课题组揭示了酸性CO2R中FE和SPCE的固有矛盾。同时，为了打破FE和SPCE的固有矛盾，研究团队在SnO2上修饰聚酰亚胺，利用其丰富的胺基动态捕获质子，成功在pH=1.36、K+浓度低至0.1 M的酸性体系中同时实现了95.7%的SPCE和96%的HCOOH FE。相关成果近日发表在《德国应用化学》上。研究人员通过电化学仿真模拟与实验研究，探索了不同浓度的H+和K+对电极表面微环境（pH、CO2浓度和碳酸盐比例）和CO2R性能（FE、SPCE和稳定性）的影响，揭示了酸性CO2电解体系中FE和SPCE的固有矛盾，即提升K+浓度虽可增强FE，却会以牺牲SPCE为代价。
图. 聚酰亚胺修饰策略调控电极表面局域微环境
为克服酸性CO2R中的内在权衡，研究人员在SnO2纳米颗粒上修饰聚酰亚胺（PI-SnO2），这种耐酸性胺基聚合物可通过其丰富的-N-官能团捕获H⁺，从而减少电解液中自由H⁺浓度。他们通过HER极化曲线、原位拉曼及原位红外测试，如图所示，证实了聚酰亚胺在酸性CO2电解条件下能有效抑制H⁺向电极表面扩散，从而提高电极表面局域pH，促进关键中间体*OCHO的生成。在300 mA cm⁻2，PI-SnO2实现了96%的HCOOH FE，且在CO2流速为1 sccm下，PI-SnO2的SPCE高达96%，超越了此前报道的碱性、中性和酸性（高K⁺浓度）条件下的CO2电解性能。
论文的共同第一作者为中国科大博士研究生池丽萍、张玉才和牛壮壮。
（合肥微尺度物质科学国家研究中心 科研部）
