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发布日期:2021年5月25日
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在抗烧结碳载纳米团簇催化剂方面

中国科大取得新进展

本报讯 近日,中国科大梁海伟教授、武晓君教授以及路军岭教授等课题组进行实验和理论相结合的合作研究,发现当把一种传统认为是催化毒化剂的硫元素掺入碳载体中能够在高温下稳定金属纳米团簇,展现出独特的抗烧结特性(如图)。在高温丙烷脱氢制丙烯反应中,该硫掺杂碳(S-C)负载Pt团簇催化剂展现出优异的丙烯选择性和稳定性。该研究成果发表在国际期刊《自然·通讯》上。我校研究生尹鹏、罗霄、马严富为论文共同第一作者。

在多相催化领域,负载型金属纳米团簇催化剂因其优异的催化性能而受到广泛关注。然而在高温催化反应中,金属纳米团簇极易因颗粒烧结长大而快速失活。在前期工作中,研究人员发展了一种过渡金属催化碳化有机小分子制备多孔碳的方法。使用该方法所制备的介孔S-C为载体,基于Pt和S-C载体之间的强相互作用,研究人员进一步发展了原子分散催化剂的合成方法,并研究了金属和S-C载体之间电荷转移方向对金属尺寸的依赖性。

实验结果表明,具有富电子特性的Pt/S-C的丙烯选择性和稳定性明显优于缺电子Pt/S-free-C催化剂。理论计算表明,硫向Pt团簇的电荷转移,导致Pt上的电子富集,加快对丙烯的脱附(电荷排斥),防止其进一步深度裂解形成积碳(图2)。原位热重实验证实了Pt/S-C催化剂上积碳的减缓,这将进一步提高催化剂的稳定性。该项工作阐述了一种制备高温抗烧结纳米团簇催化剂的新思路,并搞选择性、高稳定性烷烃脱氢催化剂的设计提供了一种基于界面作用调控的新途径。

(化学与材料科学学院 微尺度物质科学国家研究中心 科研部)